Attiguo alla Cattedrale, il Museo Diocesano di Rossano fu il primo istituito in Calabria. In due sale, ottenute riattando opportunamente i locali della sagrestia della Cattedrale, vennero raccolte testimonianze artistiche, suppellettile sacra e liturgica insieme ad altro materiale documentario di varia epoca a degna corona del ben più famoso Codex Purpureus, evangelario greco miniato in oro, perla della cultura mondiale e gloria di Rossano e della Calabria. La nuova e più ampia struttura, ricavata in un'ampia ala del Palazzo Arcivescovile, ha consentito un allestimento più adeguato e razionale degli spazi espositivi, oltre naturalmente al recupero di altre testimonianze prima invece accantonate.
Nel nuovo contesto più vasto e moderno, le collezioni sono offerte ai visitatori con una precisa successione tematica e là dove possibile cronologica, in modo da facilitare una fruizione spiritualmente più ordinata e significativa. Nel Museo Diocesano di Rossano tra i vari oggetti di notevole importanza storica ed artistica si segnalano in particolare uno specchio greco in bronzo del V secolo a.C. la tavola a fondo oro della Pietà, di scuola veneta risalente al VX secolo, e la Sfera Greca, ostensorio cesellato in perfetto stile gotico di fine XV secolo. Oltre ai vari suppelletili lirgici, si segnalano anche l'anello sigillo di San Nilo risalente al XIII secolo, i Capitoli manoscritti dei Privilegi della Regina Bona Sforza alla città e varie Pergamene, tra cui la lettera di Carlo II d'Angiò all'arcivescovo di Rossano del 1298. Interessanti e ricchi di storia e di arte sono inoltre i molti parati liturgici di varia epoca, colore ed uso. Senza sminuire l'importanza storica degli oggetti esposti all'interno del museo, il vero gioiello del Museo Diocesano e di tutta la città di Rossano, è senza dubbio il Codex Purpureus Rossanensis.
Il Codex Purpureus, conosciuto anche con l'appellativo di Rossanensis, è un antico evangelario greco del VI secolo d.C. miniato in oro e realizzato tra la Palestina e la Siria. Giunto a Rossano intorno al IX secolo, portatovi da qualche monaco in fuga, il Codex Purpureus contiene la trascrizione in greco dei vangeli di Matteo e Marco. Vergato con caratteri onciali su pergamena color porpora, da qui il nome di purpureus, il Codex Purpureus è ancora oggi uno dei più antichi manoscritti miniati del Nuovo Testamento.