Attiguo alla Cattedrale, il Museo Diocesano di Rossano fu il primo istituito in Calabria. In due sale, ottenute riattando opportunamente i locali della Sagrestia della Cattedrale, vennero raccolte testimonianze artistiche, suppellettile sacra e liturgica insieme ad altro materiale documentario di varia epoca a degna corona del ben più famoso Codex Purpureus, evangelario greco miniato in oro, perla della cultura mondiale e gloria di Rossano e della Calabria.
La nuova e più ampia struttura, ricavata in un'ampia ala del Palazzo Arcivescovile, ha consentito un allestimento più adeguato e razionale degli spazi espositivi, oltre naturalmente al recupero di molteplici altre testimonianze artistiche e storiche, prima invece accantonate. Nel nuovo contesto più vasto e moderno, le collezioni sono offerte ai visitatori con una precisa successione tematica e possibilmente cronologica in modo da facilitare una fruizione spiritualmente più ordinata e significativa.
Nel Museo Diocesano di Rossano tra i vari oggetti di notevole importanza storica ed artistica si segnalano in particolare uno Specchio greco in bronzo del V° secolo a.C. la tavola a fondo oro della Pietà di scuola veneta risalente al VX° secolo, e la Sfera Greca, ostensorio cesellato in perfetto gotico di fine XV° secolo. Oltre ai vari suppelletili lirgici, si segnalano anche l'anello sigillo di San Nilo risalente al XIII° secolo, i Capitoli manoscritti dei Privilegi della Regina Bona Sforza alla città e varie Pergamene, tra cui la lettera di Carlo II° d'Angiò all'arcivescovo di Rossano del 1298.
Interessanti e ricchi di storia e di arte sono inoltre i molti Parati liturgici di varia epoca, colore ed uso. In questo vasto panorama di testimonianze artistiche, il vero gioiello del Museo Diocesano e certamente della città di Rossano, è il Codex Purpureus, chiamato con l'appellativo Rossanensis. Si tratta di un evangelario greco miniato in oro del VI° secolo d.C. realizzato in Palestina o Siria e giunto a Rossano intorno al IX° secolo, probabilmente portatovi da qualche monaco in fuga. Il Codex Purpureus contiene la trascrizione in greco dei vangeli di Matteo e Marco, vergato con caratteri onciali su pregiata pergamena color porpora.